復雜氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)因豐富的物理現(xiàn)象而受到關(guān)注。然而，在氧化物異質(zhì)結(jié)的設(shè)計中存在一個局限：當厚度減小到一定程度時，薄膜會表現(xiàn)出與其對應塊體性質(zhì)截然不同的“死層”現(xiàn)象。作為典型的例子，4d過渡金屬氧化物SrRuO₃（SRO）的塊體具備鐵磁金屬基態(tài)，居里轉(zhuǎn)變溫度約160K。但在SrTiO₃（STO）等基底上生長的超薄SRO薄膜則展現(xiàn)出金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變（MIT）和非鐵磁態(tài)，與塊體性質(zhì)不同。過去十多年中，臨界厚度被報道從4-5個原胞到2個原胞之間，近年來其磁性“死層”降低至近乎單個原胞層。這種厚度依賴的MIT轉(zhuǎn)變歸因于多種因素，如電子關(guān)聯(lián)增強、結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變、動態(tài)自旋關(guān)聯(lián)以及表面無序和化學成分變化。實驗中，單原胞層SRO超晶格的基態(tài)存在非鐵磁絕緣體、鐵磁絕緣體、準鐵磁金屬態(tài)等多種狀態(tài)，但與理論上提出的半金屬鐵磁態(tài)相悖。排除外在因素將助于解決實驗與理論結(jié)果間的不一致，揭示單層SRO的內(nèi)稟屬性。

　　中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員張堅地和郭建東，聯(lián)合中國科學技術(shù)大學教授陶靖和特任研究員王臻等，通過研究傾斜STO（001）襯底上STO⁵-SRO²-STO⁵-SRO¹異質(zhì)結(jié)的原子結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)臺階邊緣的混合截止面會破壞超薄SRO層的橫向均勻性和完整性，為理解單層SRO的“死層”效應提供了新視角。一般情況下，在期待以TiO₂-截止的STO襯底表面臺階邊緣因受處理條件的影響會出現(xiàn)半層臺階（SrO截止區(qū)）從而形成混合截止面。原子分辨的掃描透射電鏡觀測結(jié)構(gòu)表明，薄膜中存在兩類具有代表性的臺階生長模式。第一類臺階邊緣為單一截止面，薄膜是沿[011]方向生長，使平臺間的SRO增加一個原胞。第二類臺階邊緣為混合截止面，即存在單胞尺度的SrO截止區(qū)，薄膜是沿[1-10]方向生長，致使平臺間的SRO減少一個原胞。當SRO減小至單原胞層時，第二類臺階會導致SRO層中斷，由此誘導了SRO的橫向不連續(xù)性并且應該與單層SRO的獨特輸運和磁性相關(guān)。臺階邊緣較寬的SrO截止區(qū)可在低分辨表面探測手段中辨別出來，但單胞尺度的SrO截止區(qū)則不容易明確區(qū)分。寬度為1個單胞SrO截止區(qū)可導致單層SRO中斷，更寬的SrO截止區(qū)會破壞較厚SRO薄膜的連續(xù)性。原子級別的不連續(xù)性會使電輸運路徑中斷，導致超薄SRO薄膜及超晶格中非金屬“死層”現(xiàn)象。因此，TiO₂截止面STO襯底上單一TiO₂截止面、單原胞高度臺階結(jié)構(gòu)是生長高質(zhì)量外延氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)的重要條件。

　　此外，該團隊結(jié)合實驗和理論計算，對STO⁵-SROⁿ-STO⁵（n = 1, 2）異質(zhì)結(jié)構(gòu)進行了系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)由Ti-Ru混合引起的嚴重化學成分變化是單層（n=1）SRO金屬性和鐵磁性消失（“死層”效應）的原因。研究表明，當n=2時，異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出金屬和鐵磁行為，2個單胞的SRO八面體傾轉(zhuǎn)消失，幾乎保持化學成分比。密度泛函理論計算發(fā)現(xiàn)，沒有八面體傾轉(zhuǎn)，保持化學成分比的STO⁵-SRO-STO⁵（n=1）仍然表現(xiàn)出鐵磁金屬性。由Ti-Ru混合引起的Ru缺失導致了反鐵磁性排序和單層SRO中絕緣行為的穩(wěn)定化，從而使鐵磁金屬性喪失。STO襯底上伴隨臺階結(jié)構(gòu)出現(xiàn)的非單一截止面，是導致Ti-Ru混合的重要因素。在原子級別上，單一TiO₂表面的STO襯底是生長高質(zhì)量單層SRO薄膜的前提，也是研究單層SRO基態(tài)的必要條件。

　　上述研究拓寬了對SRO“死層”現(xiàn)象根源的理解，在原子尺度上精確描述橫向非均勻性有助于理解超薄膜與超晶格的內(nèi)稟物理性質(zhì)。當SRO薄膜被用作各種電子和自旋電子學器件材料時，了解其在原子級別的結(jié)構(gòu)變化對于優(yōu)化器件的性能至關(guān)重要。

　　近日，相關(guān)成果發(fā)表在Physical Review Materials和Physical Review B上。研究工作得到科學技術(shù)部、國家自然科學基金委員會、中國科學院等的支持。

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