具有籠目晶格的量子材料因能帶結(jié)構(gòu)中包含平帶、狄拉克點(diǎn)、范霍夫奇點(diǎn)等特征而備受關(guān)注。近期，有研究實(shí)驗(yàn)合成了釩基籠目金屬體系AV₃Sb₅（A=K、Rb、Cs）并觀察到超導(dǎo)電性、手性電荷序、配對(duì)密度波、反常霍爾效應(yīng)等豐富的物理現(xiàn)象。

在探索與AV₃Sb₅同結(jié)構(gòu)的籠目結(jié)構(gòu)量子材料過程中，浙江大學(xué)曹光旱團(tuán)隊(duì)經(jīng)過實(shí)驗(yàn)，制備出新型鉻基籠目結(jié)構(gòu)CsCr₃Sb₅單晶，通過測(cè)試電阻率、磁化率、比熱及低溫晶體結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，其在T_N≈55K發(fā)生長(zhǎng)程反鐵磁序并伴隨電荷密度波的形成，且電輸運(yùn)呈現(xiàn)“壞金屬”特性。與AV₃Sb₅相比，CsCr₃Sb₅的電子關(guān)聯(lián)增強(qiáng)，這為研究籠目晶格的強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理提供了新的材料平臺(tái)。同時(shí)，CsCr₃Sb₅單晶常壓下的磁有序形式以及能否通過壓力驅(qū)動(dòng)磁性量子臨界點(diǎn)進(jìn)而實(shí)現(xiàn)非常規(guī)超導(dǎo)成為熱點(diǎn)問題。然而，由于CsCr₃Sb₅單晶樣品具有極薄、易碎、且產(chǎn)量少等特點(diǎn)，實(shí)驗(yàn)上確定常壓下的磁有序和精確測(cè)量高壓下的物性演化較為困難。

曹光旱團(tuán)隊(duì)與中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心程金光團(tuán)隊(duì)和周睿團(tuán)隊(duì)合作，借助綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置（SECUF）的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，克服了上述困難并在壓力驅(qū)動(dòng)的磁性量子臨界點(diǎn)附近觀察到非常規(guī)超導(dǎo)電性，助力了新型籠目鉻基超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)。

CsCr₃Sb₅單晶累加起來總質(zhì)量不到0.1 mg，因此常規(guī)的譜學(xué)測(cè)量較難表征其常壓下的磁有序性質(zhì)。物理所利用SECUF-A6實(shí)驗(yàn)站提供的全超導(dǎo)磁體強(qiáng)場(chǎng)核磁共振系統(tǒng)，在25T的強(qiáng)磁場(chǎng)下進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間的¹²³Sb核磁共振譜測(cè)量，發(fā)現(xiàn)其譜重在T_N≈55K以下隨溫度降低而急劇減小。這表明，譜型發(fā)生較大改變并可能存在磁漲落導(dǎo)致的自旋-自旋弛豫時(shí)間減小。研究認(rèn)為，這是典型的磁相變特征。同時(shí)，¹²³Sb核磁共振譜在低溫下劈裂為兩個(gè)很寬的峰，直接提供了反鐵磁序存在的譜學(xué)證據(jù)。這證明，CsCr₃Sb₅是具有長(zhǎng)程反鐵磁序的強(qiáng)關(guān)聯(lián)金屬體系。相較于普通的核磁共振測(cè)量系統(tǒng)，SECUF-A6實(shí)驗(yàn)站的25T強(qiáng)磁場(chǎng)可將測(cè)量效率提高10倍以上，對(duì)于測(cè)量如此少量的單晶樣品發(fā)揮了關(guān)鍵作用。

同時(shí)，CsCr₃Sb₅單晶的厚度僅~20μm且易碎裂，因而高壓物性測(cè)試難度較大。物理所利用SECUF-A2實(shí)驗(yàn)站提供的大腔體六面砧高壓低溫物性測(cè)量系統(tǒng)，發(fā)揮樣品空間大且靜水壓好的優(yōu)勢(shì)，測(cè)試了CsCr₃Sb₅單晶在0GPa~12GPa范圍內(nèi)的電阻率和交流磁化率，從而跟蹤了反鐵磁序和超導(dǎo)電性隨加壓的演化過程。研究顯示，隨著壓力（P）升高，常壓下單一的反鐵磁序（T_N）逐漸演變?yōu)閮蓚€(gè)連續(xù)的轉(zhuǎn)變（T₁和T₂），壓力下呈現(xiàn)出密度波轉(zhuǎn)變的特征并逐漸被壓力所抑制。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)P升高至~3.65GPa時(shí)，低溫下觀察到超導(dǎo)態(tài)和密度波共存的現(xiàn)象；而在4GPa~8GPa范圍內(nèi)電輸運(yùn)性質(zhì)則呈現(xiàn)清晰的“零電阻”超導(dǎo)特征。高壓下的交流磁化率測(cè)試顯示出明顯抗磁信號(hào)，從而確認(rèn)壓力下出現(xiàn)的超導(dǎo)態(tài)為本征的體超導(dǎo)。研究提出，基于上述高壓測(cè)量結(jié)果，可繪制出CsCr₃Sb₅單晶的溫度-壓力相圖。CsCr₃Sb₅在3.65GPa~8GPa的壓力范圍內(nèi)呈現(xiàn)出圓拱形超導(dǎo)相圖，在磁有序消失的臨界壓力P_c≈4.2GPa，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到最高T_c~6.4 K，上臨界場(chǎng)μ₀H_c2(0)亦達(dá)到最大值14.34T，這超過了泡利順磁極限μ₀H_p=1.84T_c=11.78T。當(dāng)壓力超過10GPa后，超導(dǎo)電性消失。對(duì)電阻率數(shù)據(jù)的分析顯示，P_c附近正常態(tài)呈現(xiàn)非費(fèi)米液體行為和電子有效質(zhì)量發(fā)散的量子臨界特征，與鐵基、CrAs和MnP等非常規(guī)超導(dǎo)體的相圖相似，這意味著CsCr₃Sb₅壓力誘導(dǎo)的超導(dǎo)態(tài)可能具有非常規(guī)配對(duì)機(jī)制。

8月28日，相關(guān)研究成果以Superconductivity under pressure in a chromium-based kagome metal為題，發(fā)表在《自然》（Nature）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)優(yōu)秀會(huì)員項(xiàng)目等的支持。

SECUF是國(guó)家“十二五”重大科技基礎(chǔ)設(shè)施，已建成國(guó)際先進(jìn)的集極低溫、超高壓、強(qiáng)磁場(chǎng)和超快光場(chǎng)等綜合極端條件為一體的用戶實(shí)驗(yàn)裝置。SECUF于2017年動(dòng)工，2023年初全面投入試運(yùn)行。SECUF20個(gè)實(shí)驗(yàn)站對(duì)國(guó)內(nèi)外用戶開放。SECUF-A6實(shí)驗(yàn)站高場(chǎng)全超導(dǎo)磁體由中國(guó)科學(xué)院電工研究所王秋良院士團(tuán)隊(duì)聯(lián)合研制。

論文鏈接

CsCr₃Sb₅單晶的高場(chǎng)核磁共振測(cè)量結(jié)果及反鐵磁序的確認(rèn)

CsCr₃Sb₅中壓力誘導(dǎo)的非常規(guī)超導(dǎo)電性