近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室光電材料動(dòng)力學(xué)研究組研究員吳凱豐、副研究員朱井義團(tuán)隊(duì)，在低維材料超快光物理研究中取得進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)在室溫下利用飛秒可見光脈沖驅(qū)動(dòng)膠體量子阱，觀測到近紅外波段的弗洛凱態(tài)光譜特征，并在時(shí)域上獲得了弗洛凱態(tài)通過退相干轉(zhuǎn)變?yōu)槠胶馕镔|(zhì)態(tài)的動(dòng)力學(xué)演化過程。

時(shí)變周期性外場驅(qū)動(dòng)的電子態(tài)可以為固體材料帶來新的自由度，并能夠改變材料的光學(xué)、輸運(yùn)、磁性、超導(dǎo)等性質(zhì)。這種調(diào)控機(jī)制被稱作“弗洛凱工程”。它起源于光場與物質(zhì)的相干耦合，而這種耦合會(huì)導(dǎo)致材料的平衡電子態(tài)在能量空間形成等間隔排列的伴線即弗洛凱態(tài)。在固體材料中觀測弗洛凱態(tài)具有挑戰(zhàn)性，而這種挑戰(zhàn)源于材料對(duì)強(qiáng)光場的穩(wěn)定性以及時(shí)間分辨光電子能譜技術(shù)的復(fù)雜性。因此，在溫和條件下利用純光學(xué)手段觀測弗洛凱態(tài)是科研人員追求的目標(biāo)。

近年來，溶液相制備的膠體半導(dǎo)體納米晶如量子點(diǎn)，具有尺寸、形貌易調(diào)諧的豐富物理化學(xué)性質(zhì)，成為研究光與物質(zhì)相互作用的重要平臺(tái)。吳凱豐團(tuán)隊(duì)致力于膠體量子點(diǎn)的超快光物理與光化學(xué)研究并取得了進(jìn)展。

該研究選擇厚度精準(zhǔn)的二維CdSe納米片即膠體量子阱作為模型體系，觀測其在可見光驅(qū)動(dòng)下所產(chǎn)生的弗洛凱態(tài)。在該體系中，由于電子運(yùn)動(dòng)在垂直于納米片平面方向上存在限域，因而形成了一系列量子化的能級(jí)（子帶）。該團(tuán)隊(duì)選擇重空穴能級(jí)（|hh₁?）和最低的兩個(gè)電子能級(jí)（|e₁?和|e₂?）所構(gòu)成的級(jí)聯(lián)三能級(jí)系統(tǒng)，利用失諧光子（?ω_L）驅(qū)動(dòng)帶間躍遷（|hh₁?→|e₁?）來形成弗洛凱態(tài)（|hh₁?+ ?ω_L?）。由于|hh₁?+ ?ω_L?態(tài)和|e₁?態(tài)之間存在雜化和振子強(qiáng)度轉(zhuǎn)移，該研究觀察到在|e₁?→|e₂?子帶間躍遷（A2）的藍(lán)端出現(xiàn)了新的吸收特征（A1）。這一吸收特征在能量上符合弗洛凱態(tài)到|e₂?態(tài)的躍遷，并僅出現(xiàn)在時(shí)間零點(diǎn)附近，說明了其起源于光與物質(zhì)的相干作用。同時(shí)，該團(tuán)隊(duì)測量了一系列失諧量下的|hh₁?+ ?ω_L?態(tài)到|e₂?的吸收能量，發(fā)現(xiàn)了其能夠與弗洛凱理論較好地吻合。此外，A1和A2兩個(gè)吸收特征在動(dòng)力學(xué)上存在著此消彼長的關(guān)聯(lián)行為，說明光場驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生的弗洛凱態(tài)會(huì)歷經(jīng)退相干轉(zhuǎn)化為平衡電子態(tài)|e₁?。該工作基于密度矩陣的模擬給出了該退相干過程的時(shí)間尺度在百飛秒量級(jí)。

該研究在溫和的實(shí)驗(yàn)條件下直接觀測到膠體量子阱中弗洛凱態(tài)的光譜特征，揭示了其豐富的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。上述成果對(duì)實(shí)現(xiàn)化學(xué)材料體系的光學(xué)相干操控具有啟示意義。

相關(guān)研究成果以Observation of Floquet states and their dephasing in colloidal nanoplatelets driven by visible pulses為題，發(fā)表在《自然-光子學(xué)》（Nature Photonics）上。研究工作得到中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃和大連化物所創(chuàng)新基金等的資助。

論文鏈接

大連化物所觀測到膠體量子阱的弗洛凱態(tài)及其退相干過程

在膠體量子阱中觀測到光場驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生的弗洛凱態(tài)