化學所木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化研究獲進展
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生物質(zhì)是便宜易得、分布廣泛的可再生碳資源,將其轉(zhuǎn)化為高附加值化學品和液體燃料具有重要意義。作為木質(zhì)素生物質(zhì)的重要組成部分,木質(zhì)素是自然界儲量豐富的可再生芳香碳資源。選擇性加氫脫氧(HDO)反應(yīng)可以將木質(zhì)素碳資源轉(zhuǎn)化為高附加值的醚類化學品。然而,傳統(tǒng)熱催化HDO過程難以實現(xiàn)選擇性斷裂羥基C-O(H)鍵并保留醚C-O(R)鍵,因此需要針對木質(zhì)素碳資源的結(jié)構(gòu)特點開發(fā)綠色而高效的C-O鍵轉(zhuǎn)化新方法和新技術(shù)。
中國科學院化學研究所韓布興課題組在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化利用方面取得了系列成果。近期,該課題組提出了電催化木質(zhì)素衍生物(愈創(chuàng)木酚等)HDO制備環(huán)烷基醚的策略。不同于傳統(tǒng)HDO方法優(yōu)先斷裂醚C-O(R)鍵生成醇類化合物,科研人員通過控制Pt和Co金屬間的相互作用強度和方式,實現(xiàn)了芳香環(huán)高效加氫,且羥基C-O(H)鍵優(yōu)先斷裂并保留醚C-O(R)鍵。研究發(fā)現(xiàn),介孔碳上Co單原子位點(SASs)修飾的Pt 納米顆粒(NPs),能夠高效斷裂羥基C-O(H)鍵,并保留醚C-O(R)鍵。研究顯示,催化劑中的Pt NPs和Co SASs對于選擇性斷裂羥基C-O(H)鍵具有良好的協(xié)同作用,Pt NPs促進芳香環(huán)的加氫,而Co SASs能夠與羥基C-O(H)鍵中的O發(fā)生強相互作用,使羥基C-O(H)鍵在Pt位點的催化作用下優(yōu)先斷裂。
上述成果開辟了木質(zhì)素衍生物催化轉(zhuǎn)化制備環(huán)烷基醚類化合物的新路線,為木質(zhì)素碳資源轉(zhuǎn)化利用提供了新途徑。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術(shù)部和中國科學院的支持。
通過調(diào)節(jié)Pt-Co金屬間相互作用實現(xiàn)木質(zhì)素碳資源選擇性HDO路徑