近日，新加坡南洋理工大學(xué)教授高煒博與中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所半導(dǎo)體超晶格國家重點實驗室研究員張俊合作，利用施主-受主對（DAP）模型解釋了二維MoS₂/WSe₂莫爾異質(zhì)結(jié)中密集且尖銳的局域?qū)娱g激子（IX）發(fā)射現(xiàn)象，建立了DAP IX的動力學(xué)模型，解釋了層間激子壽命與發(fā)射能量的單調(diào)依賴關(guān)系。9月18日，相關(guān)研究成果以《MoS₂/WSe₂莫爾異質(zhì)結(jié)中的層間施主-受主對激子》（Interlayer donor-acceptor pair excitons in MoSe₂/WSe₂moiré heterobilayer）為題，在線發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。

DAP躍遷起源于電離施主與受主之間的庫倫相互作用?；?/span>DAP躍遷模型，發(fā)射光子的能量可以表示為?。其中，E_A和E_B分別為缺陷能級的能量；R_m為第m近鄰的施主與受主之間的距離，由晶體結(jié)構(gòu)和晶格常數(shù)決定；表示施主與受主之間的庫侖相互作用。分立的R_m值導(dǎo)致光譜中觀察到的一系列尖峰。隨著R_m增大，尖峰之間的距離減小，變得不可分辨，形成一個寬峰。2022年，張俊研究組、高煒博與澳大利亞悉尼科技大學(xué)教授Igor Aharonovich合作，提出并通過實驗證明了hBN中寬譜密集的單光子發(fā)射的DAP躍遷機制，為設(shè)計基于hBN的量子光源和量子器件奠定了基礎(chǔ)。相關(guān)成果以Donor-Acceptor Pair Quantum Emitters in Hexagonal Boron Nitride為題，發(fā)表在《納米快報》（Nano Letters）上。https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04647）。在近來的工作中，該團隊將DAP模型推廣到二維MoS₂/WSe₂莫爾異質(zhì)結(jié)中，解釋了密集且尖銳的局域?qū)娱g激子（IX）發(fā)射現(xiàn)象，并建立了DAP IX的動力學(xué)模型，揭示了層間激子壽命與發(fā)射能量的單調(diào)依賴關(guān)系。

二維過渡金屬硫族化物（TMDs）異質(zhì)結(jié)是研究強相關(guān)電子現(xiàn)象和量子光電子學(xué)應(yīng)用的理想平臺。由于晶格常數(shù)的差異或特定的轉(zhuǎn)角堆垛形成的莫爾超晶格可以增強電子-電子相互作用，并產(chǎn)生局域的層間激子（IX）即電子和空穴分別位于不同層中。在TMDs莫爾異質(zhì)結(jié)的熒光譜中可以觀察到許多尖銳且密集的IX發(fā)射峰。盡管磁光光譜的實驗結(jié)果顯示其中某些峰與帶邊激子態(tài)相關(guān)，但無法解釋如此密集的（高達50條以上）的發(fā)射峰。探究IX的發(fā)射機制，對于相關(guān)的相操控以及單光子發(fā)射工程是緊迫的關(guān)鍵問題。?

該研究提取了IX發(fā)射峰的峰位，并與DAP模型預(yù)測的峰位進行比較。如圖1所示，實驗結(jié)果中，75%以上的峰可與理論計算的峰位匹配，說明DAP模型與實驗結(jié)果的一致性。進一步，研究通過能量和時間分辨的熒光測試證實了DAP模型的合理性。時間分辨的熒光結(jié)果可以由雙指數(shù)衰減函數(shù)擬合，說明至少有兩種不同的態(tài)參與發(fā)光，即DAP IX態(tài)和帶邊的IX態(tài)。提取出的衰減速率k₁和k₂在特定能量下達到最大值，這種行為可以由DAP IX的動力學(xué)以及DAP IX與帶邊IX的耦合來解釋。對于的情況，衰減速率可以近似表示為，。其中，式中k_DAP為DAP IX總衰減速率，k_nr為DAP IX的非輻射衰減速率，k_r0為DAP IX最大輻射衰減速率，R_B為施主（受體）玻爾半徑，k_IX為帶邊IX衰減速率，D為帶邊IX與DAP IX之間的耦合率?？紤]到DAP和帶邊IX之間的耦合，R_B和D的值取決于這兩個IX態(tài)之間的能量差。當兩者能量相同時，耦合率最大。與帶邊激子的耦合會增加DAP IX的波爾半徑，當峰值能量等于帶邊IX能量時，R_B和D都達到最大值，由此可以得到k₁和k₂的最大值。如圖2所示，該模型與實驗結(jié)果吻合，進一步證實了DAP IX機制。此外，在功率依賴的時間分辨測量中，衰減速率表現(xiàn)出先減小隨后增加的趨勢，這可以由DAP IX和帶邊IX之間的退耦合解釋：在小功率下DAP IX與帶邊IX共振，隨著功率增加二者能量差增大，導(dǎo)致兩種激子態(tài)退耦合，因此波爾半徑減小，k₁減?。浑S著功率繼續(xù)增加，DAP IX和帶邊IX退耦合效應(yīng)不再顯著，功率引起的非輻射衰減速率增加占主導(dǎo)作用。?

該工作為二維異質(zhì)結(jié)中的局域?qū)娱g激子的發(fā)射機制提供了新見解，揭示了莫爾超晶格中的無序態(tài)（DAP IX）與超晶格勢態(tài)（帶邊IX）之間的相互作用。在應(yīng)用方面，局域IX的多峰發(fā)射特性表明它是多功能的量子發(fā)射平臺，我們可以通過控制樣品大小來減少發(fā)射峰的數(shù)目，還可以通過控制原子位置按需產(chǎn)生和操縱層間激子發(fā)射，這對基于二維半導(dǎo)體的量子信息和模擬有重要意義。?

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圖1.?DAP IX?熒光光譜。（a-c）IX PL光譜；（d）范德華異質(zhì)結(jié)中的DAP IX示意圖；（e-g）理論計算的DAP IX峰位和實驗結(jié)果比較；（h）DAP模型的擬合度。?

圖2.?局域IX發(fā)射的壽命能量關(guān)聯(lián)。（a）IX熒光光譜隨時間變化；（b）實驗裝置；（c-f）能量和時間分辨的局域IX發(fā)射，以及對應(yīng)的衰減速率和能量的關(guān)系。?